Zu seinen Schülern, die er an der progressiven Wiener "Schwarzwald-Schule" unterrichtete, gehörten unter anderen Alban Berg und Anton Webern. Die Erfahrungen der Lehrtätigkeit verarbeitete Schönberg in seiner "Harmonielehre" von 1911.
Ab 1907 betätigte er sich neben den Kompositionsarbeiten als Maler. Er lieferte Beiträge zum Almanach "Der blaue Reiter", der von Wassily Kandinski und Franz Marc herausgegeben wurde. Erfolg hatte er auch auf musikalischem Gebiet mit Aufführungen seines Melodramen-Zyklus’ Pierrot lunaire op. 21 (1912) und der Uraufführung der Gurrelieder (1913) in Wien.

Nach Konzertskandalen mit atonalen Werken und vergeblichen Versuchen, eine Hochschulstelle zu erhalten, ging Schönberg 1913 wieder als Dozent ans Sternsche Konservatorium in Berlin. 1915 bis 1918 wurde er zum Militärdienst einberufen. Nach dem Ende des Ersten Weltkriegs rief Schönberg den "Verein für musikalische Privataufführungen" (1918 bis 1921) ins Leben, der in öffentlichen Proben und Aufführungen vor allem die zeitgenössische fortschrittliche Musik pflegte. 1923 gab er die Methode der "Komposition mit zwölf aufeinander bezogenen Tönen" offiziell bekannt.
Ab dem Jahre 1925 leitete Schönberg als Nachfolger von Ferruccio Busoni eine Meisterklasse für Komposition an der Preußischen Akademie der Künste in Berlin. In dieser Zeit wurde er mit der Ehrenmitgliedschaft der "Academia Santa Cecilia" in Rom ausgezeichnet. 1932 beendete er die Oper Moses und Aron.

1933, im Jahr der nationalsozialistischen Machtübernahme, musste Schönberg seinen leitenden Posten an der Berliner Akademie aufgeben. Er emigrierte im selben Jahr über Paris in die USA und fand eine Stelle als Musikerzieher am Malkin-Konservatorium Boston. 1936 bis 1944 hatte er einen Lehrstuhl für Musik an der University of California in Los Angeles inne. Seit 1941 war er amerikanischer Staatsbürger. 1947 wurde er zum Mitglied der "American Academy of Arts and Letters" gewählt, 1949 ehrte ihn die Stadt Wien mit der Verleihung der Ehrenbürgerrechte. Schönberg starb am 13. Juli 1951 in Los Angeles.

Wie kein anderer Komponist seiner Zeit realisierte Schönberg mit seinen Werken radikal den Umbruch zur Neuen Musik. Dennoch verstand er seine Werke der "Zweiten Wiener Schule" stets als folgerichtige Weiterführung der abendländischen, insbesondere österreichischen Musiktradition. Als Kompositionslehrer hat er mehrere Generationen bedeutender Musiker und Komponisten geformt. Die von ihm geschaffene Zwölftontechnik wurde seit den 50er Jahren Ausgangspunkt serieller Kompositionsverfahren.

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